בשנת 1980 זכה מארלי לכבוד עצום כשהוזמן ע"י הממשל להופיע בקונצרט גדול בזימבאבווה שאך שוחררה.
מארלי המשיך בפעילותיו הפוליטיות, ובהזדמנות אחרת הופיע בקונצרט בג'מייקה בפני ראש הממשלה ומנהיג האופוזיציה וגרם לשניים ללחוץ ידיים.
מארלי עוד תיכנן סיבוב הופעות בארה"ב, אולם בזמן שרץ בסנטרל פארק בניו יורק, ב- 11 למאי 1981, התמוטט מארלי. לאחר מכן התברר כי לקה מסרטן שהתפשט עד למוחו. הסרטן של מארלי אובחן תחילה בכף רגלו, אך הוא סרב לקבל טיפול רפואי קונבנציונלי. במותו היה בן 36.
האלבום האחרון שראה אור בחייו היה Uprising.